Perteneció a una familia de periodistas y políticos liberales comprometida con la regeneración cultura de España desde 1868. Su padre José Gasset Chinchilla, político y periodista, su abuelo paterno Eduardo Gasset y Artime fundador del periódico El Imparcial y fundador de la Institución Libre de Enseñanza, y su abuelo materno, Enrique de las Morenas, militar que participó en la defensa de Filipinas en 1898.
A los siete años, comenzó sus estudios en el colegio alemán, y recién inaugurado el Instituto-Escuela estudió el Bachillerato en este centro entre 1918 y 1925.
Terminó los estudios de Magisterio en 1926, y al año siguiente comenzó su carrera profesional como profesora de Párvulos en el Instituto-Escuela entre 1927 y 1936 siendo nombrada en 1933 Directora de esta Sección. Enseñaba poesía y recitado a los niños y se representaban romances y cuentos con títeres a los que llamó “Curritos”. En estos años, inició una consolidada relación con Jimena Menéndez Pidal y Carmen García del Diestro y completó su formación con viajes a Francia y Alemania.
Parte de la guerra civil la pasó en París con su primo el filósofo José Ortega y Gasset. En el verano de 1939, proyectó la creación del colegio “Estudio” junto a Jimena Menéndez Pidal y Carmen García del Diestro. En este centro fue docente y directora de la Sección de Párvulos durante cuarenta años.
Especialista en el teatro de Títeres convirtiéndolo en un recurso pedagógico. En 1960 publicó su primer libro de títeres, y después colaboró con Luis Enrique Torán en el guión de la película infantil El retablo de Maeses Pelos obteniendo el Premio de Cultura Hispánica en el certamen internacional de cine para niños de Gijón, en 1975.
Su casa de Cuenca se convirtió en un lugar de encuentro de alumnos y profesores de “Estudio”, estudiantes americanos, escritores o músicos que conocieron a pintores abstractos como Gustavo Torner, Antonio Saura y Fernando Zóbel, con los que Ángeles Gasset mantenía una amistad.
Llevó a cabo el proyecto de reconstrucción de la iglesia románica de Arcas (Cuenca) apoyada por antiguos alumnos del Instituto-Escuela y del colegio “Estudio” y por la intervención de la Dirección General de Bellas Artes.
En 1990 tras la muerte de Jimena, Ángeles Gasset y Carmen García del Diestro crearon la Fundación Estudio y decidieron donar su propiedad, el colegio, a esta Fundación que crearon para dar continuidad al proyecto pedagógico que habían iniciado hacía cincuenta años.
En 1997, los titiriteros de Cuenca le hicieron un homenaje en el festival Titiricuenca 97.
Falleció el 31 de marzo de 2005, y al año siguiente fue nombrada Hija Predilecta de Arcas y una calle lleva su nombre.
